Üç-Boyutlu Esnek Olmayan $C(^1D)+H_2$ Saçılmasında Geçiş Olasılıkları ve Tesir Kesitlerinin Hesaplanması

Bu çalışmada, zamana bağlı Schrödinger denkleminin çözümüne dayanan kuantum dalga paketi metodu, üç boyutta),()(),()( 2121 ıı jHDCjHDC   inelastik saçılma problemine uygulandı. Schrödinger denklemi Kosloff tarafından geliştirilen Chebychev açılımı metodu ile çözüldü. Hamiltonyen operatörünün dalga fonksiyonu üzerindeki etkisi, Fourier Dönüşümü ve Kesikli Değişken Gösterimi teknikleri ile yapıldı. Dalga paketi Fourier Grid Metodu ile analiz edilerek bireysel kuantum seviyeleri arasındaki geçiş olasılıkları hesaplandı. J-kaydırma tekniği kullanılarak J>0 durumları için diferansiyel tesir kesitleri hesaplandı. Bütün J kuantum durumları üzerinden diferansiyel tesir kesitleri toplanarak toplam tesir kesitleri elde edildi ve toplam tesir kesitlerinin Boltzmann dağılımına göre ortalaması alınarak saçılma hız sabitleri elde edildi. Termal hız sabiti, herhangi bir sıcaklık değerinde, bir kimyasal reaksiyonun oluşum hızıdır. Bu nedenle, özellikle serbest radikalleri içeren reaksiyonlar için deneysel olarak saptanması zordur.

The Calculation of Transition Probabilities and Cross Sections in Three- Dimensional Inelasti $C(^1D)+H_2$ Scattering

In this study, quantum wave packet method based on the solution of the time-dependent Schrödinger equation was applied to three dimensional),()(),()( 2121 ıı jHDCjHDC   inelastic scattering. The Schrödinger equation has been solved in terms of complex Chebychev polynomials as proposed by Kosloff. The operation of the Hamiltonian operator on the wave function has been performed by Fourier Transformation and Discrete Variable Representation techniques. The Fourier Grid analysis method has been used to analyze the final wave function and extract the transition probabilities from it. The partial cross sections for J>0 have been estimated by J-Shifting method. The integral cross sections have been calculated by summing the partial cross sections over all J states and the thermal rate constants were calculated by Boltzmann averaging of the integral cross sections over all energies. The thermal rate constant is the rate at which a chemical reaction occurs at any temperature. Therefore, it is difficult to detect experimentally, especially for reactions involving free radicals.

PDF

___

[1] Pilling J.M., Seakins W.P. 1999. Reaction Kinetics. School of Chem., University of Leeds, Oxford University Press, 1-305.
[2] Oturak H. 2002. $Ne+H_2^+$ Inelastik Saçılmasının Zamana Bağlı Kuantum Metodu ile Incelenmesi. Doktora Tezi, Süleyman Demirel Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Isparta.
[3] Lau S., Chapman S. 1997. A Classical Trajectory Study of O- + HF → OH + F-. The Journal of Physical Chemistry A, 101: 2310-2315.
[4] Banares L., Aoiz F.J., Vazquez S.A., Ho T.S., Rabitz H. 2003. Quasi-Classical Trajectory Calculations on a Fast Analytic Potential Energy Surface for the $C(^1D)+H_2$ Reaction. Chem. Phys. Lett., 374: 243-251.
[5] Bussery-Honvault B., Honvault P., Launay J.M. 2001. A Study of the C(1D) + H2 -> CH + H Reaction: Global Potential Energy Surface and Quantum Dynamics. The Journal of Chemical Physics, 115: 10701.
[6] Lin S.Y., Guo H. 2003. Quantum Wave Packet Study of Reactive and Inelastic Scattering Between C(1D) and H2. The Journal of Chemical Physics, 119: 11602-11608.
[7] Rackham E.J., Gonzalez-Lezana T., Manolopoulos D.E. 2003. A Rigorous Test of the Statistical Model for Atom–Diatom Insertion Reactions. The Journal of Chemical Physics, 119: 12895- 12907.
[8] Demir M. 2006. Reaktif olmayan C( D1 ) + H2 Üç-Boyutlu Saçılmasında Geçiş Olasılıkları ve Tesir Kesitlerinin Hesaplanması. Yüksek Lisans Tezi, Fırat Üniversitesi, Fen Bilimleri Enstitüsü, Elazığ.
[9] Gogtas F., Bulut N., Akpınar S. 2005. Quantum Wave Packet Calculation of Reaction Probabilities, Cross Sections, and Rate Constants for the $C(^1D)+HD$ Reaction. International Journal of Quantum Chemistry, 105: 478-484.
[10] Göğtaş F. 1995. Time-Dependent Quantum Dynamics of Reactive Scattering: Li+ HF-> LiF+ H. Ph. D. Thesis, University of Bristol, California.
[11] Tal-Ezer H., Kosloff R. 1984. An Accurate and Efficient Scheme for Propagation the Time Dependent Schrödinger Equation. The Journal of Chemical Physics, 81: 3967-3971.
[12] Akpinar S., Gogtas F., Bulut N., Yildiz A. 2000. A Quantum Wave Packet Study of He-H2 İnelastic Scattering. International Journal of Quantum Chemistry, 79 (5): 274-279.
[13] Lin S.Y., Guo H. 2005. Quantum Statistical and Wave Packet Studies of Insertion Reactions of S(1D) with H2, HD, and D2.The Journal of Chemical Physics, 122: 74304.