A density functional theory study of oxidation of benzene to phenol by $N_2O$ on Fe-and Co-ZSM-5 clusters

Density functional theory (DFT) calculations were carried out in the study of oxidation of benzene to phenol by $N_2O$ on relaxed $[{(SiH_3)}_4AlO_4M]$ (where M=Fe, Co) cluster models representing Fe- and Co- ZSM-5 surfaces. The catalytic cycle steps are completed for both Fe-ZSM-5 and Co-ZSM-5 clusters. The general trend of the results that were obtained in terms of activation barriers for the Fe-ZSM-5 cluster is in agreement with the experimental and theoretical literature. It was observed that the phenol formation step is the rate-limiting step for both clusters and Co-ZSM-5 surface has a lower activation barrier than the Fe-ZSM-5 surface (i.e. 35.82 kcal/mol vs. 45.59 kcal/mol, respectively).

PDF

___

1. Kirk-Othmer, Encyclopedia of Chemical Technology, 3rd edition, v.18, p. 747.
2. Panov, G. I. Cattech 2000, 4, 18-32.
3. Panov, G. I.; Kharitonov, A. S.; Sobolev, V. I. Appl. Catal. A:Gen. 1993, 98, 1-20.
4. Kharitonov, A. S.; Aleksandrova, T. N.; Panov, G. I.; Sobolev, V. I.; Sheveleva, G. A.; Paukshtis, E. A. Kinet. Catal. 1994, 35, 270-278.
5. Sobolev, V. I.; Kharitonov, A. S.; Paukshtis, Ye. A.; Panov, G. I. J. Mol. Catal. 1993, 84, 117-124.
6. Sobolev, V. I.; Dubkov, K. A.; Paukshtis, E. A.; Pirutko, L. V.; Rodkin, M. A.; Kharitonov, A. S.; Panov, G. I. Appl. Catal. A:Gen. 1996, 141, 185-192.
7. Sheveleva, G. A.; Kharitonov, A. S.; Panov, G. I.; Sobolev, V. I.; Razdobarova, N. L.; Paukshtis, Y. A.; Romannikov, V. N. Petrol. Chem. 1993, 33, 516-524.
8. Kharitonov, A. S.; Sheveleva, G. A.; Panov, G. I.; Sobolev, V. I.; Paukshtis, Ye. A.; Romannikov, V. N. Appl. Catal. A:Gen. 1993, 98, 33-43.
9. Sheveleva, G. A.; Panov, G. I.; Kharitonov, A. S.; Romannikov, V. N.; Vostrikova, L. A. Sibirskii Khemicheskii Zhurnal 1992, 3, 93-96.
10. Panov, G. I.; Sheveleva, G. A.; Kharitonov, A. S.; Romannikov, V. N.; Vostrikova, L. A. Appl. Catal. A:Gen. 1992, 82, 31-36.
11. Panov, G. I.; Kharitonov, A. S.; Sobolev, V. I. Appl. Catal. A:Gen. 1993, 98, 1-20.
12. Panov, G. I.; Sheveleva, G. A.; Kharitonov, A. S.; Romannikov, V. N.; Vostrikova, L. A. Appl. Catal. 1992, 82, 31-36.
13. Volodin, A. M.; Bolshov, V. A.; Panov, G. I. J. Phys. Chem. 1994, 98, 7548-7550.
14. Ivanov, A. A.; Chernyavsky, V. S.; Gross, M. J.; Kharitonov, A. S.; Uriarte, A. K.; Panov, G. I. Appl. Catal. A:Gen. 2003, 249, 327-343.
15. Pirutko, L. V.; Chernyavsky, V. S.; Uriarte, A. K.; Panov, G. I. Appl. Catal. A:Gen. 2002, 227, 143-157.
16. Pillai, K. S.; Jia, J.; Sachtler, W. M. H. Appl. Catal. A:Gen. 2004, 264, 133-139.
17. Waclaw, A.; Nowinska, K.; Schwieger, W. Appl. Catal. A:Gen. 2004, 270, 151-156.
18. Yuronov, I.; Bulushev, D.A.; Renken, A.; Kiwi-Minsker, L. Appl. Catal. A:Gen. 2007, 319, 128-136.
19. Perathoner, S.; Pino, F.; Centi, G.; Giordano, G.; Katovic, A.; Nagy, J. B. Top. Catal. 2003, 23, 125-136.
20. Hensen, E. J. M.; Zhu, Q.; Janssen, R. A. J.; Magusin, P. C. M. M.; Kooyman, P. J.; van Santen, R. A. J. Catal. 2005, 233, 123-135.
21. Hensen, E. J. M.; Zhu, Q.; van Santen, R. A. J. Catal. 2005, 233, 136-146.
22. Chernyavsky, V. S.; Pirutko, L. V.; Uriarte, A. K.; Kharitonov, A. S.; Panov, G. I. J. Catal. 2007, 245, 466-469.
23. Parmon, V. N.; Panov, G. I.; Uriarte, A.; Noskov, A. S. Catal. Today 2005, 100, 115-131.
24. Dubkov, K. A.; Sobolev, V. I.; Talsi, E. P.; Rodkin, M. A.; Watkins, N. H.; Shteinman, A. A.; Panov, G. I.; J. Mol. Catal. A 1997, 123, 155-161.
25. Ryder, J. A.; Chekraborty, A. K.; Bell, A. T. J. Catal. 2003, 220, 84-91.
26. Yoshizawa, K.; Shiota, Y.; Kagawa, Y.; Yamabe, T. J. Phys. Chem. B 2000, 104, 734-740.
27. Yoshizawa, K.; Shiota, Y.; Yamabe, J. Am. Chem. Soc. 1999, 121, 147-153.
28. Shiota, Y.; Suzuki, K.; Yoshizawa, K. Organometallics 2006, 25, 3118-3123.
29. Kachurovskaya, N. A.; Zhidomirov, G. M.; Hensen, E. J. M.; van Santen, R.A. Catal. Lett. 2003, 86, 25-31.
30. Kapteijn, F.; Rodreiguez-Mirasol, J.; Moulijn, J. Appl. Catal. B 1996, 9, 25-64.
31. Kapteijn, F.; Marb, G.; Rodriguez-Mirasol, J.; Moulijn, J. A. J. Catal. 1997, 167, 256-265.
32. El-Malki, E. M.; van Santen, R. A.; Sachtler, W. M. H.; J. Catal. 2000, 196, 212-223.
33. Wood, B. R.; Reimer, J. A.; Bell, A. T.; Janicke, M. T.; Ott, K. C. J. Catal. 2004, 224, 148-155.
34. Zhu, Q.; Mojet, B. L.; Janssen, E. J. M.; van Grondelle, J.; Magusin, P. C. M. M.; van Santen, R. A. Catal. Lett. 2002, 81, 205-212.
35. Pirngruber, G. D.; Roy, P. K.; Prins, R. J. Catal. 2007, 246, 147-157.
36. Pirngruber, G. D.; Luechinger, M.; Roy, P. K.; Cecchetto, A.; Smirniotis, P. J. Catal. 2004, 224, 429-440.
37. Groen, J. C.; Br¨uckner, A.; Berrier, E.; Maldonado, L.; Moulijin, J. A.; Ramirez, J. P. J. Catal. 2006, 243, 212-216.
38. da Cruz, R. S.; Mascarenhas, A. J. S.; Andrade, H. M. C. Appl. Catal. B 1998, 18, 223-231.
39. Yakovlev, A. L.; Zhidomirov, G. M.; van Santen, R.A. Catal. Lett. 2001, 75, 45-48.
40. Yakovlev, A. L.; Zhidomirov, G. M.; van Santen, R.A. J. Phys. Chem. B 2001, 105, 12297-12302.
41. Heyden, A.; Peters, B.; Bell, A. T.; Keil, F. J. J. Phys. Chem. B 2005, 109, 1857-1873.
42. Ryder, J. A.; Chakraborty, A. K.; Bell, A. T. J. Phys. Chem. B 2002, 106, 7059-7064.
43. Yoshizawa, K.; Yumura, T.; Yoshihito, Y.; Yamabe, T.; Bull. Chem. Soc. Jpn. 2000, 73, 29-36.
44. Fellah, M. F.; Onal, I. Catal. Today 2007, 137, 410-417
45. Yoshizawa, K.; Yumura, T.; Shiota, Y.; Yamabe, T.; Bull. Chem. Soc. Jpn. 2000, 73, 29-36.
46. Kohn, W.; Sham, L. J. Phys. Rev. 1965, 140, A1133-A1138.
47. Gaussian 03, Revision D.01, M. J. Frisch, G. W. Trucks, H. B. Schlegel, G. E. Scuseria, M. A. Robb, J. R. Cheeseman, J. A. Montgomery, Jr., T. Vreven, K. N. Kudin, J. C. Burant, J. M. Millam, S. S. Iyengar, J. Tomasi, V. Barone, B. Mennucci, M. Cossi, G. Scalmani, N. Rega, G. A. Petersson, H. Nakatsuji, M. Hada, M. Ehara, K. Toyota, R. Fukuda, J. Hasegawa, M. Ishida, T. Nakajima, Y. Honda, O. Kitao, H. Nakai, M. Klene, X. Li, J. E. Knox, H. P. Hratchian, J. B. Cross, V. Bakken, C. Adamo, J. Jaramillo, R. Gomperts, R. E. Stratmann, O. Yazyev, A. J. Austin, R. Cammi, C. Pomelli, J. W. Ochterski, P. Y. Ayala, K. Morokuma, G. A. Voth, P. Salvador, J. J. Dannenberg, V. G. Zakrzewski, S. Dapprich, A. D. Daniels, M. C. Strain, O. Farkas, D. K. Malick, A. D. Rabuck, K. Raghavachari, J. B. Foresman, J. V. Ortiz, Q. Cui, A. G. Baboul, S. Clifford, J. Cioslowski, B. B. Stefanov, G. Liu, A. Liashenko, P. Piskorz, I. Komaromi, R. L. Martin, D. J. Fox, T. Keith, M. A. Al-Laham, C. Y. Peng, A. Nanayakkara, M. Challacombe, P. M. W. Gill, B. Johnson, W. Chen, M. W. Wong, C. Gonzalez, and J. A. Pople, Gaussian, Inc., Wallingford CT, 2004.
48. Becke, A. D. Phys. Rev. B 1988, 38, 3098-3100.
49. Becke, A. D.; Roussel, M. R. Phys. Rev. A 1989, 39, 3761-3767.
50. Lee, C.; Yang, W.; Parr, R. G. Phys. Rev. B 1988, 37, 785-789.
51. Lermer, H.; Draeger, M.; Steffen, J; Unger, K. K. Zeolites 1985, 5, 131-134.
52. Peng, C.; Schlegel, H. B. Israel J. Chem. 1993, 33, 449-454.
53. Teffo, J. L.; Chedin, A. J. Mol. Spectroscopy 1989, 135, 389-409.
54. Andzelm, J.; Wimmer, E. J. Chem. Phys. 1992, 96, 1280-1300.